石墨烯化学气相沉积生长研究获进展

作者:科技材料

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图3:静态常压CVD系统下制备石墨烯的光学和电学性质表征。静态常压CVD体系批量制备石墨烯的原理图;不同铜衬底叠层上石墨烯薄膜的透光率表征;石墨烯的光学和拉曼表征;石墨烯的方块电阻表征;石墨烯的室温场效应迁移率表征。

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宝马娱乐在线城,针对以上关键科学技术问题,中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所研究员刘立伟课题组和苏州格瑞丰纳米科技有限公司合作,首先对铜衬底进行晶向调控,揭示了氧化层对铜衬底晶向的调控作用和机制。研究发现铜表面氧化层有利于Cu晶向的形成,而用氢气去除铜表面氧化层后,铜衬底则迅速转变为Cu晶向,并利用密度泛函理论计算揭示了氧对铜衬底晶向转变影响的机制。该工作揭示了氧气和氢气在铜衬底晶向转变中的作用,同时也有利于单晶化衬底实现高质量石墨烯的可控制备。相关结果已经发表于《科学报告》(Scientific Reports.7, 45358 。

上述工作的石墨烯薄膜是该团队利用其自行研制的石墨烯薄膜制备的专业设备制备;俄歇电子能谱测试得到日本国家材料科学研究所的Daisuke Fujita博士和Hideo Iwai博士的支持,是该团队在NIMS完成;密度泛函理论的计算由浙江大学化学系刘迎春副教授团队完成。本研究得到科技部国家国际科技合作专项、浙江省科技厅、浙江省自然科学基金、教育部新世纪优秀人才计划、国家自然科学基金等项目资助。本工作的相关内容已申请国家发明专利。

相比于传统低压流动CVD或者常压流动CVD系统,SAPCVD系统制备石墨烯的优点主要体现在3点:首先,石墨烯生长气氛均匀且不受流阻的影响,有利于大批量制备石墨烯;其次,碳源浓度可以在1500%的大窗口下实现均匀单层石墨烯,更容易获得光学均匀的石墨烯薄膜;最后,碳源可以在CVD生长室内充分地分解,并且可以有效降低石墨烯制备过程中对真空设备的依赖,降低了石墨烯的制备成本。该工作提出通过静态常压CVD技术和Cu单晶叠层衬底技术实现快速批量制备高质量石墨烯,加速了石墨烯在柔性电子器件中的应用。这一科研成果最近发表在Small(DOI:10.1002/smll.201700651)上。

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近日,浙江大学高分子科学与工程学系、硅材料国家重点实验室陈红征教授团队的徐明生教授小组在石墨烯化学气相沉积(CVD)生长方面有新的发现,相关工作Graphene Nucleation Preferentially at Oxygen-Rich Cu Sites Rather Than on Pure Cu Surface发表在《先进材料》上。

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自2004年揭示石墨烯的优异性能及潜在的应用后,石墨烯受到了科学界和工业界的广泛关注;石墨烯薄膜在柔性透明导电膜等领域市场化应用的前提是高质量石墨烯薄膜的规模化可控制备技术,而可控制备技术的建立需要对石墨烯成核和成长有深刻理解。在石墨烯薄膜的CVD制备方法中,考虑到碳原子在铜中的溶解度比其它具有催化性能的金属如镍较低,铜基底被广泛用于CVD方法制备石墨烯薄膜。然而,国际上各实验室制备的石墨烯薄膜的性能差别很大、重复性很低;该团对意识到石墨烯薄膜在铜基底上的成核和成长机制可能并不清楚,控制石墨烯成核和成长的关键因素依然没有被发现。一个简单但被忽略的问题:如果催化性金属如铜基底中存在杂质,石墨烯是否真如研究者通常认为的在纯铜位置上成核和成长吗?

图1:氩气和氢气对铜衬底晶向的调控。氩气和氢气处理后的铜衬底电子背散射表征;X射线光电子能谱的氩离子刻蚀示意图;两种铜衬底晶向表面对应的氧化层厚度。

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